鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）因其高功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）和低制造成本，成為有前景的光伏（PV）技術(shù)。本文深入探討了PSCs領(lǐng)域的變化，通過分析包括零維（0D）、一維（1D）、二維（2D）和三維（3D）結(jié)構(gòu)在內(nèi)的各種維度多樣性，并探索了混合維度集成在提高這些光伏器件穩(wěn)定性和性能方面的潛力。為了微調(diào)鈣鈦礦材料的性能，研究人員采用了諸如鈍化策略、界面工程和精確的晶體生長控制等前沿方法。這些方法顯著提高了開路電壓（V_OC）、長期穩(wěn)定性和PCE。本文還詳細(xì)討論了每種維度集成中涉及的復(fù)雜權(quán)衡，為材料性能、器件架構(gòu)和制造技術(shù)之間的復(fù)雜相互作用提供了重要見解。PSCs中的維度多樣性代表了推動光伏技術(shù)前沿的動態(tài)路徑，為科學(xué)家和工程師實(shí)現(xiàn)下一代太陽能電池的全部潛力提供了寶貴方向。總之，本文全面分析了鈣鈦礦基太陽能電池的發(fā)展、挑戰(zhàn)和潛力，通過探討印刷技術(shù)、穩(wěn)定性問題、應(yīng)用 領(lǐng)域以及鈣鈦礦材料的特殊性質(zhì)，為高效PSCs的開發(fā)做出了貢獻(xiàn)。
近年來，鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）因其有望徹底改變光伏行業(yè)而備受關(guān)注。實(shí)驗(yàn)室條件下，PSCs的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）已超過25%，與傳統(tǒng)硅基太陽能電池相當(dāng)。PSCs的高效率為更好地利用太陽能發(fā)電帶來了巨大潛力。PSCs可以低成本、大規(guī)模生產(chǎn)，采用旋涂和噴墨打印等工藝，相比需要高能耗制造過程的傳統(tǒng)硅太陽能電池，PSCs可能帶來更實(shí)惠的太陽能系統(tǒng)。鈣鈦礦材料因其優(yōu)異的光學(xué)和電子特性，非常適合太陽能電池應(yīng)用。隨著研究的深入，PSCs的穩(wěn)定性、可擴(kuò)展性和耐久性得到了顯著提升。預(yù)計(jì)隨著持續(xù)的研究和發(fā)展，PSCs的長期穩(wěn)定性和性能將進(jìn)一步提高，更接近商業(yè)化應(yīng)用。
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圖1 | 鈣鈦礦太陽能電池中零維（0D）、一維（1D）、二維（2D）和三維（3D）的維度多樣性：探索混合維度集成的潛力
a，頂部：2D配體在ITO/2PACz表面形成并釋放的機(jī)制。底部：在ITO/(2PACz + HBzA)上3D鈣鈦礦形成的機(jī)制以及底部界面處的陽離子交換（左）；在ITO/2PACz底部接觸層上的2D/3D異質(zhì)結(jié)（右）。
b，近底部空穴傳輸層接觸處的橫截面高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像，放大顯示平行2D鈣鈦礦層的區(qū)域?？焖俑道锶~變換顯示2D層間斑點(diǎn)（002）和（004）與n=2的主導(dǎo)相匹配。比例尺：50納米（頂部）和10納米（底部）。
c，使用405納米激發(fā)光，從玻璃側(cè)和頂部鈣鈦礦表面膜不同激發(fā)方向得到的底部2D/3D異質(zhì)結(jié)的歸一化光致發(fā)光（PL）光譜，波長從低到高。
解析
一、圖1a部分
頂部機(jī)制：描述了2D配體在ITO（氧化銦錫）/2PACz（一種有機(jī)分子）表面如何形成并釋放的過程。這通常涉及到有機(jī)分子在金屬氧化物表面的自組裝，形成一層有序的分子層，這對于后續(xù)的鈣鈦礦層沉積和性能有重要影響。
底部機(jī)制：
3D鈣鈦礦形成：在ITO/(2PACz + HBzA)（HBzA為另一種有機(jī)分子）基底上，3D鈣鈦礦如何形成。這通常涉及溶液中的前驅(qū)體分子在基底上的結(jié)晶過程。
陽離子交換：在底部界面處發(fā)生的陽離子交換過程，這可以調(diào)整鈣鈦礦的組成和性質(zhì)，進(jìn)而影響其光電性能。
2D/3D異質(zhì)結(jié)：展示了在ITO/2PACz底部接觸層上形成的2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)結(jié)合了2D材料的穩(wěn)定性和3D材料的高效電荷傳輸能力。
二、圖1b部分
STEM圖像：提供了近底部空穴傳輸層接觸處的橫截面高角度環(huán)形暗場STEM圖像。這種圖像能夠清晰地顯示材料的微觀結(jié)構(gòu)。
平行2D鈣鈦礦層：放大圖像顯示了平行的2D鈣鈦礦層，這些層在界面處形成有序的結(jié)構(gòu)。
快速傅里葉變換：通過快速傅里葉變換分析，確認(rèn)了2D層間斑點(diǎn)（002）和（004）與n=2的主導(dǎo)相匹配，這進(jìn)一步證實(shí)了2D鈣鈦礦層的存在和其晶體結(jié)構(gòu)。
三、圖1c部分
歸一化PL光譜：展示了使用405納米激發(fā)光，從玻璃側(cè)和頂部鈣鈦礦表面膜不同激發(fā)方向得到的底部2D/3D異質(zhì)結(jié)的歸一化光致發(fā)光光譜。
激發(fā)方向：通過改變激發(fā)方向，可以研究光在2D/3D異質(zhì)結(jié)中的傳播和發(fā)射特性，這對于理解異質(zhì)結(jié)的光電性能至關(guān)重要。
波長范圍：光譜覆蓋了從低到高的波長范圍，提供了關(guān)于異質(zhì)結(jié)發(fā)光特性的全面信息。
四、整體解析：
圖1通過機(jī)制圖、STEM圖像和PL光譜，全面展示了2D/3D異質(zhì)結(jié)在鈣鈦礦太陽能電池中的形成過程、微觀結(jié)構(gòu)和光電性能。這種混合維度集成策略結(jié)合了2D材料的穩(wěn)定性和3D材料的高效電荷傳輸能力，為提高鈣鈦礦太陽能電池的性能提供了新的思路。
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圖2 | 鈣鈦礦太陽能電池中電子選擇性頂部界面的三維/二維（3D/2D）異質(zhì)結(jié)。
a，形成3D/2D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦的兩步混合工藝。FAI，甲脒碘化物。
b，從頂部鈣鈦礦表面薄膜入射光時，各薄膜的歸一化光致發(fā)光（PL）光譜。
c，低入射角（0.2°）下頂部3D/2D異質(zhì)結(jié)的掠入射廣角X射線散射圖。
d，近頂部C60接觸的橫截面高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像，以及顯示2D鈣鈦礦垂直取向區(qū)域的放大圖。BCP，浴銅靈。比例尺：50納米（左）和10納米（右）。
解析
圖2概述
圖2主要展示了在鈣鈦礦太陽能電池中，電子選擇性頂部界面處形成的3D/2D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，以及相關(guān)的表征結(jié)果。這種異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)對于提高鈣鈦礦太陽能電池的性能具有重要意義。
子圖解析
子圖a：
內(nèi)容：描述了形成3D/2D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦的兩步混合工藝。
解析：這種工藝可能涉及先沉積3D鈣鈦礦層，然后在其頂部通過某種方法（如溶液處理、氣相沉積等）形成2D鈣鈦礦層，從而構(gòu)建出3D/2D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。FAI（甲脒碘化物）作為形成2D鈣鈦礦層的前驅(qū)體材料之一被提及。
子圖b：
內(nèi)容：展示了從頂部鈣鈦礦表面薄膜入射光時，各薄膜的歸一化光致發(fā)光（PL）光譜。
解析：PL光譜是研究材料發(fā)光性質(zhì)的重要手段。通過比較不同薄膜的PL光譜，可以分析2D鈣鈦礦層的引入對整體發(fā)光性質(zhì)的影響，如發(fā)光峰位的移動、發(fā)光強(qiáng)度的變化等。這些信息有助于理解3D/2D異質(zhì)結(jié)界面處的電荷轉(zhuǎn)移和復(fù)合過程。
子圖c：
內(nèi)容：呈現(xiàn)了低入射角（0.2°）下頂部3D/2D異質(zhì)結(jié)的掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）圖。
解析：GIWAXS是一種強(qiáng)大的表征技術(shù)，能夠提供關(guān)于薄膜材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)的信息，如晶格常數(shù)、晶體取向等。通過分析GIWAXS圖，可以確定3D/2D異質(zhì)結(jié)界面處晶體的排列方式和取向，這對于理解異質(zhì)結(jié)的電荷傳輸性質(zhì)至關(guān)重要。
子圖d：
內(nèi)容：展示了近頂部C60接觸的橫截面高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）圖像，以及顯示2D鈣鈦礦垂直取向區(qū)域的放大圖。
解析：HAADF-STEM圖像提供了高分辨率的薄膜橫截面結(jié)構(gòu)信息。通過觀察圖像，可以清晰地看到2D鈣鈦礦層在3D鈣鈦礦層頂部的垂直取向排列，以及C60接觸層與鈣鈦礦層之間的界面結(jié)構(gòu)。這種垂直取向的2D鈣鈦礦層有助于增強(qiáng)電荷在異質(zhì)結(jié)界面處的傳輸效率。BCP（浴銅靈）可能作為界面修飾層或電子傳輸層的一部分被引入，以進(jìn)一步優(yōu)化界面性質(zhì)。
總結(jié)
圖2通過多種表征手段展示了3D/2D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽能電池中電子選擇性頂部界面的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。這些結(jié)果為理解異質(zhì)結(jié)界面處的電荷傳輸機(jī)制、優(yōu)化電池性能提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
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圖3 | 設(shè)備性能和穩(wěn)定性分析
a，制備的單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池（PSC）示意圖。
b，控制組、底部、頂部及雙側(cè)2D/3D異質(zhì)結(jié)PSC的代表性J-V曲線。
c，PSC的PCE、VOC和FF（從上至下）值的統(tǒng)計(jì)參數(shù)。箱線圖和須線圖表示統(tǒng)計(jì)分布：中心線代表平均值；箱子的底部和頂部代表25%至75%的百分位數(shù)；小方塊代表均值；須線代表異常值。
d，e，通過開爾文探針力顯微鏡橫截面掃描獲得的從C60電子傳輸層到玻璃/ITO側(cè)的界面電場分布。我們繪制了由發(fā)光二極管照亮的電池的光電壓圖。注意，為了更好地可視化，我們打破了空穴和電子選擇峰。a.u.，任意單位。比例尺，200納米。
f，封裝后的控制組、底部、頂部及雙側(cè)2D/3D鈍化基設(shè)備（ITO/2PACz/CsFAPbI3/C60/SnO2/IZO/Cu）在85°C和開路條件下1個太陽光照下的穩(wěn)定性。數(shù)據(jù)代表五個電池的平均值標(biāo)準(zhǔn)差。
g，封裝后的雙側(cè)2D/3D鈍化基設(shè)備（ITO/2PACz/2D/3D-CsFAPbI3/2D/C60/SnO2/IZO/Cu）在40°C和1個太陽光照下的最大功率點(diǎn)跟蹤。T90表示電池保持其初始PCE值90%的壽命。
解析
這段文字詳細(xì)描述了圖3中關(guān)于鈣鈦礦太陽能電池（PSC）設(shè)備性能和穩(wěn)定性的分析內(nèi)容，主要包括以下幾個方面：
設(shè)備示意圖：
圖3a展示了制備的單結(jié)PSC的示意圖，為理解后續(xù)的性能分析和穩(wěn)定性測試提供了設(shè)備結(jié)構(gòu)背景。
J-V曲線分析：
圖3b呈現(xiàn)了控制組、底部、頂部及雙側(cè)2D/3D異質(zhì)結(jié)PSC的代表性J-V曲線。J-V曲線是評估太陽能電池性能的重要手段，通過曲線可以直觀地看到不同結(jié)構(gòu)PSC的電流-電壓特性。
統(tǒng)計(jì)參數(shù)分析：
圖3c通過箱線圖和須線圖展示了PSC的PCE（功率轉(zhuǎn)換效率）、VOC（開路電壓）和FF（填充因子）的統(tǒng)計(jì)參數(shù)。這種圖表形式能夠清晰地展示數(shù)據(jù)的分布情況，包括平均值、百分位數(shù)以及異常值，有助于全面了解不同結(jié)構(gòu)PSC的性能差異。
電場分布分析：
圖3d和e通過開爾文探針力顯微鏡橫截面掃描技術(shù)，獲得了從C60電子傳輸層到玻璃/ITO側(cè)的界面電場分布。這種技術(shù)能夠揭示電池內(nèi)部的電場分布情況，對于理解電池的工作原理和優(yōu)化電池結(jié)構(gòu)具有重要意義。同時，通過繪制光電壓圖，可以直觀地看到電池在光照下的電壓響應(yīng)。
穩(wěn)定性分析：
圖3f展示了封裝后的控制組、底部、頂部及雙側(cè)2D/3D鈍化基設(shè)備在85°C和開路條件下1個太陽光照下的穩(wěn)定性測試結(jié)果。穩(wěn)定性是評估太陽能電池商業(yè)化潛力的重要指標(biāo)，通過長時間的光照和高溫測試，可以模擬電池在實(shí)際使用環(huán)境中的性能變化。
圖3g則進(jìn)一步展示了封裝后的雙側(cè)2D/3D鈍化基設(shè)備在40°C和1個太陽光照下的最大功率點(diǎn)跟蹤（MPPT）結(jié)果。MPPT是評估電池在實(shí)際工作條件下性能的重要手段，通過跟蹤最大功率點(diǎn)，可以了解電池在不同光照和溫度條件下的輸出特性。同時，T90壽命的引入也為評估電池的長期穩(wěn)定性提供了重要參考。
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鈣鈦礦太陽能電池中（0D、1D、2D和3D）的維度多樣性：探索混合維度集成的潛力 - 擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖1 | SAMs和HBzA配體的化學(xué)分析
a，將2PACz與HBzA（摩爾比為1:1）的混合物在真空下干燥數(shù)天后，再在氮?dú)馐痔紫渲杏?00°C下退火以完全去除溶劑的照片。黃色沉淀粉末表明2PACz的磷?；械牡谝粋€P-OH與HBzA分子的胺之間發(fā)生了質(zhì)子化，形成了離子鍵。b，固態(tài)粉末中HBzA、2PACz以及混合物（2PACz:HBzA，摩爾比為1:1）的FTIR（傅里葉變換紅外光譜）峰。混合物化合物中P-OH在~950 cm?¹和~1033 cm?¹處的峰向更高波數(shù)移動，表明由于2PACz的磷?；岬牡谝粋€P-OH基團(tuán)去質(zhì)子化而形成了更強(qiáng)的鍵合。因此，與P-O鍵相關(guān)的新峰在1105 cm?¹處形成。相比之下，混合物化合物中胺基（HBzA）的N-H彎曲峰在~1530 cm?¹和1620 cm?¹處向更低波數(shù)移動，且強(qiáng)度增強(qiáng)，這可能是由于-NH?質(zhì)子化為-NH??。這些結(jié)果成功地證實(shí)了磷酰基酸的pKa1與烷基胺的pKb之間的酸堿反應(yīng)，如圖1a所示。c，ITO薄膜上2PACz的XPS（X射線光電子能譜）分析。用DMF/DMSO清洗后，ITO上2PACz、HBzA以及2PACz+HBzA混合物的高分辨率C1s光譜。
解析
這段文字和圖表（雖未直接給出圖表，但根據(jù)描述可以理解）主要描述了關(guān)于自組裝單分子層（SAMs）和HBzA配體之間化學(xué)相互作用的分析，具體包括以下幾個方面：
混合物制備與觀察：
制備了2PACz和HBzA的1:1摩爾比混合物，并通過真空干燥和氮?dú)馐痔紫渲械耐嘶鹛幚砣コ巳軇?br />
觀察到黃色沉淀粉末，這表明兩者之間發(fā)生了化學(xué)反應(yīng)，形成了離子鍵。
FTIR光譜分析：
通過FTIR光譜分析了HBzA、2PACz以及它們混合物的化學(xué)鍵變化。
混合物中P-OH峰的移動表明2PACz的磷?；嶂械腜-OH基團(tuán)去質(zhì)子化，與HBzA的胺基形成了更強(qiáng)的鍵合。
新出現(xiàn)的P-O鍵峰和N-H彎曲峰的變化進(jìn)一步證實(shí)了酸堿反應(yīng)的發(fā)生，即磷?；岬膒Ka1與烷基胺的pKb之間的反應(yīng)。
XPS光譜分析：
使用XPS光譜分析了ITO薄膜上2PACz、HBzA以及它們混合物的表面化學(xué)狀態(tài)。
高分辨率的C1s光譜提供了關(guān)于這些化合物在ITO表面上的化學(xué)環(huán)境和鍵合狀態(tài)的詳細(xì)信息（盡管具體數(shù)據(jù)未在文本中給出，但通常XPS分析會揭示元素的化學(xué)狀態(tài)和鍵合情況）。
整體意義：
這段文字和相應(yīng)的圖表分析展示了通過化學(xué)方法（酸堿反應(yīng)）在ITO表面形成自組裝單分子層的過程，以及這種層對鈣鈦礦太陽能電池性能可能產(chǎn)生的積極影響。通過理解這些化學(xué)相互作用，可以優(yōu)化SAMs的設(shè)計(jì)和應(yīng)用，從而提高鈣鈦礦太陽能電池的穩(wěn)定性和效率。這對于推動鈣鈦礦太陽能電池的商業(yè)化應(yīng)用具有重要意義。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖2 | 開爾文探針力顯微鏡（SKPM）映射圖像及功函數(shù)（WF）分布
a, 使用DMF/DMSO溶劑混合物清洗前后的ITO/2PACz+HBzA樣品。清洗前后ITO/2PACz+HBzA樣品的功函數(shù)（WF）變化較小，表明HBzA分子牢固地附著在2PACz分子上，這與X射線光電子能譜（XPS）結(jié)果一致。
b, 清洗后的ITO/2PACz樣品。
c, 裸露的ITO。
d, 使用DMF/DMSO清洗后的ITO/2PACz/鈣鈦礦和ITO/2PACz+HBzA/鈣鈦礦樣品的SKPM映射圖像。
e, 通過開爾文探針力顯微鏡（KPFM）測量得到的兩個樣品的功函數(shù)分布。在沉積鈣鈦礦薄膜并隨后去除HBzA配體后，ITO/2PACz+HBzA的功函數(shù)恢復(fù)到原始ITO/2PACz的功函數(shù)水平（約5.40 eV），證實(shí)了我們的假設(shè)。
解析
這段文字描述了一項(xiàng)關(guān)于鈣鈦礦太陽能電池中界面層功函數(shù)變化的研究。具體解析如下：
實(shí)驗(yàn)背景與目的：
研究旨在探討不同界面層（特別是2PACz和HBzA分子）對ITO（氧化銦錫）電極功函數(shù)的影響。
功函數(shù)是材料表面電子逸出所需的最小能量，對于太陽能電池的性能至關(guān)重要，因?yàn)樗绊戨姾傻奶崛『妥⑷胄省?br />
實(shí)驗(yàn)方法：
使用了DMF/DMSO溶劑混合物清洗ITO/2PACz+HBzA樣品，以觀察清洗前后功函數(shù)的變化。
通過SKPM（開爾文探針力顯微鏡）和KPFM（開爾文探針力顯微鏡的一種變體，用于測量功函數(shù)）對樣品進(jìn)行了表征。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果：
a部分：清洗前后的ITO/2PACz+HBzA樣品功函數(shù)變化較小，說明HBzA分子與2PACz分子之間有較強(qiáng)的相互作用，這與XPS結(jié)果相符。
b部分：展示了清洗后的ITO/2PACz樣品，作為對比。
c部分：提供了裸露ITO的功函數(shù)作為基準(zhǔn)。
d部分：展示了清洗后的ITO/2PACz/鈣鈦礦和ITO/2PACz+HBzA/鈣鈦礦樣品的SKPM映射圖像，直觀顯示了功函數(shù)的空間分布。
e部分：通過KPFM測量得到的功函數(shù)分布顯示，在沉積鈣鈦礦薄膜并去除HBzA配體后，ITO/2PACz+HBzA的功函數(shù)恢復(fù)到接近原始ITO/2PACz的水平（約5.40 eV）。
實(shí)驗(yàn)結(jié)論：
實(shí)驗(yàn)結(jié)果支持了研究假設(shè)，即HBzA分子的引入和去除對ITO電極的功函數(shù)有顯著影響，但這種影響在去除HBzA后可以恢復(fù)。
這表明通過調(diào)控界面層的分子組成，可以有效地調(diào)節(jié)電極的功函數(shù)，進(jìn)而優(yōu)化鈣鈦礦太陽能電池的性能。
科學(xué)意義：
該研究為理解鈣鈦礦太陽能電池中界面層與電極之間的相互作用提供了新的見解。
通過精確控制界面層的分子組成和結(jié)構(gòu)，有望進(jìn)一步提高鈣鈦礦太陽能電池的效率和穩(wěn)定性。
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《鈣鈦礦太陽能電池中的維度多樣性（0D、1D、2D和3D）：探索混合維度集成的潛力》擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖3 | 鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）、開路電壓（VOC）和填充因子（FF）統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。a，不同摩爾比的2PACz:HBzA的底部2D/3D結(jié)構(gòu)。b，底部2D/3D異質(zhì)結(jié)中采用不同2D配體（苯甲胺，BzA；苯乙胺，PEA；丁胺，BA；己基甲基胺，HMA）且2PACz摩爾比為1:1的情況。c，頂部3D/2D異質(zhì)結(jié)中PbI2厚度變化的頂部3D/2D結(jié)構(gòu)。每種條件下的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)均來自不同批次的10至20個電池。需要注意的是，此處使用的鈣鈦礦材料基于Cs0.05FA0.95PbI3。
解析
這段文字描述了一個關(guān)于鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）中混合維度集成研究的擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖，具體包含了三個部分的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)：
a部分：
內(nèi)容：展示了不同摩爾比的2PACz和HBzA組成的底部2D/3D結(jié)構(gòu)的PSCs的性能統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。
關(guān)鍵點(diǎn)：通過改變2PACz和HBzA的摩爾比，可以研究這種比例變化對PSCs的PCE、VOC和FF的影響。
b部分：
內(nèi)容：展示了在底部2D/3D異質(zhì)結(jié)中，使用不同2D配體（苯甲胺BzA、苯乙胺PEA、丁胺BA、己基甲基胺HMA）且2PACz摩爾比為1:1時，PSCs的性能統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。
關(guān)鍵點(diǎn)：通過替換不同的2D配體，可以探究配體種類對PSCs性能的影響，特別是在保持2PACz摩爾比不變的情況下。
c部分：
內(nèi)容：展示了頂部3D/2D異質(zhì)結(jié)中，隨著PbI2厚度變化的PSCs性能統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。
關(guān)鍵點(diǎn)：通過改變PbI2層的厚度，可以研究這一變化如何影響頂部3D/2D結(jié)構(gòu)的PSCs的PCE、VOC和FF。
額外信息：
所有統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)均來自不同批次的10至20個電池，這確保了數(shù)據(jù)的可靠性和重復(fù)性。
實(shí)驗(yàn)中使用的鈣鈦礦材料是基于Cs0.05FA0.95PbI3的，這提供了實(shí)驗(yàn)的具體材料背景。
整體意義：
這段文字和對應(yīng)的擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖3共同展示了在鈣鈦礦太陽能電池中，通過改變維度結(jié)構(gòu)（2D/3D或3D/2D）、配體種類以及PbI2層厚度等參數(shù)，可以系統(tǒng)地研究這些變化對電池性能（PCE、VOC和FF）的影響。這對于優(yōu)化鈣鈦礦太陽能電池的設(shè)計(jì)和提高其性能具有重要意義。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖4 | 能量對齊分析
a. 基于UPS（紫外光電子能譜）數(shù)據(jù)繪制的能級示意圖，包括ITO（氧化銦錫）基底上錨定的2PACz、三維鈣鈦礦、界面頂部和底部的二維鈣鈦礦以及C60層的能級分布。價帶頂（VBM）通過公式 hν–(E cutoff –E vbmin )計(jì)算得到。導(dǎo)帶底（CBM）相對于VBM的位置由以下方式確定：三維鈣鈦礦通過EQE（外量子效率）數(shù)據(jù)從補(bǔ)充圖8中提取帶隙Eg ≈1.53eV ，二維鈣鈦礦（n=2時，Eg≈2.1eV）則通過IPES（逆光電子能譜）測量。
b, c. UPS測量的二次電子截止邊和價帶譜圖。
d. 使用混合方法測得的n=2二維鈣鈦礦薄膜的IPES光譜。
解析
這段內(nèi)容描述了鈣鈦礦太陽能電池中關(guān)鍵材料的能級排列分析，核心邏輯和科學(xué)意義如下：
1. 能級排列示意圖（圖a）
目的：展示不同功能層（如2PACz修飾的ITO、三維鈣鈦礦、二維鈣鈦礦、C60電子傳輸層）的能帶結(jié)構(gòu)，確保能量對齊以優(yōu)化電荷傳輸。
關(guān)鍵參數(shù)：
價帶頂（VBM）：通過紫外光電子能譜（UPS）計(jì)算得出，公式結(jié)合了光子能量（hν）、電子截止能量（Ecutoff ）和價帶最小能量（Evb，min ）。
導(dǎo)帶底（CBM）：三維鈣鈦礦的帶隙由實(shí)驗(yàn)EQE數(shù)據(jù)確定（Eg ≈1.53eV），二維鈣鈦礦（n=2時）則由IPES直接測量帶隙（Eg ≈2.1eV）。
2. UPS與IPES的作用（圖b-d）
UPS：
二次電子截止邊（圖b）：用于確定材料的功函數(shù)（功函數(shù) = hν−Ecutoff ）。
價帶譜（圖c）：直接反映價帶頂位置和電子態(tài)密度。
IPES（圖d）：
通過注入電子測量未占據(jù)態(tài)的電子結(jié)構(gòu)，補(bǔ)充UPS數(shù)據(jù)，共同確定材料的導(dǎo)帶底位置。
3. 科學(xué)意義
能量對齊的重要性：鈣鈦礦與電極/傳輸層之間的能級匹配直接影響電荷提取效率。若導(dǎo)帶底（CBM）與電子傳輸層（如C60）對齊，可減少電子傳輸勢壘，提升器件開路電壓（VOC）和填充因子（FF）。
混合維度結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢：
二維鈣鈦礦（n=2）的較大帶隙（2.1 eV）可能用于界面鈍化或保護(hù)三維鈣鈦礦，而三維鈣鈦礦（1.53 eV）作為光吸收主體確保寬光譜響應(yīng)。
4. 與器件性能的關(guān)聯(lián)
該分析為前文提到的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）和穩(wěn)定性提升（如擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖3）提供了物理機(jī)制支持。例如，優(yōu)化的能級對齊可減少電荷復(fù)合，從而提升VOC和PCE。
總結(jié)
擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖4通過能級排列分析揭示了鈣鈦礦太陽能電池中界面工程的物理原理，將材料特性（如帶隙、功函數(shù)）與器件性能（效率、電壓）直接關(guān)聯(lián)，為設(shè)計(jì)高效穩(wěn)定的混合維度鈣鈦礦器件提供了理論基礎(chǔ)。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖5 | 雙陽離子鈣鈦礦太陽能電池的器件性能
a. 基于Cs?.??FA?.??PbI?鈣鈦礦的對照組和雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽能電池的典型電流密度-電壓（J-V）曲線，反向掃描下的最高功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）達(dá)25.2%。
b-d. 鈣鈦礦太陽能電池的統(tǒng)計(jì)參數(shù)：(b)功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）、(c)開路電壓（VOC）和(d)填充因子（FF）。每種條件下的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)來自不同批次的50個電池。
解析
這段內(nèi)容通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比了傳統(tǒng)單結(jié)構(gòu)（對照組）與雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）性能差異，科學(xué)意義如下：
1. 核心實(shí)驗(yàn)結(jié)果（圖a）
實(shí)驗(yàn)組設(shè)計(jì)：
對照組：常規(guī)單層3D鈣鈦礦（Cs?.??FA?.??PbI?）。
實(shí)驗(yàn)組：引入雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)（即頂部和底部界面均構(gòu)建二維/三維異質(zhì)結(jié)）。
性能突破：實(shí)驗(yàn)組在反向掃描（反向電壓掃描）下達(dá)到最高PCE 25.2%，顯著高于對照組，表明異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)能有效提升器件效率。
2. 統(tǒng)計(jì)驗(yàn)證（圖b-d）
數(shù)據(jù)規(guī)模：每種條件測試50個電池，跨不同批次，保證結(jié)果可靠性。
性能優(yōu)勢：
PCE（圖b）：實(shí)驗(yàn)組的PCE分布更集中且數(shù)值更高，說明工藝穩(wěn)定性更好。
VOC（圖c）：開路電壓提升，表明異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)減少了載流子復(fù)合損失。
FF（圖d）：填充因子改善，反映電荷提取效率提升。
3. 科學(xué)機(jī)制
雙陽離子（Cs?/FA?）作用：
Cs?（銫離子）可穩(wěn)定鈣鈦礦晶格，抑制相分離；FA?（甲脒離子）擴(kuò)展光吸收范圍。
雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)優(yōu)勢：
頂部2D層：保護(hù)3D鈣鈦礦免受環(huán)境（濕度、氧氣）侵蝕，增強(qiáng)穩(wěn)定性。
底部2D層：優(yōu)化能級對齊（如擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖4），減少界面載流子復(fù)合。
4. 與產(chǎn)業(yè)應(yīng)用的關(guān)聯(lián)
效率閾值：25.2%的PCE已接近鈣鈦礦單結(jié)電池的理論極限（~33%），表明異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)可能是實(shí)現(xiàn)高效商業(yè)化器件的關(guān)鍵路徑之一。
規(guī)?；瘽摿Γ翰煌纹骷慕y(tǒng)計(jì)一致性（50個電池）顯示該工藝具備可重復(fù)性，適合大規(guī)模生產(chǎn)。
總結(jié)
擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖5通過嚴(yán)謹(jǐn)?shù)膶?shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和統(tǒng)計(jì)分析，驗(yàn)證了雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)對雙陽離子鈣鈦礦太陽能電池性能的顯著提升。研究結(jié)果為同時實(shí)現(xiàn)高效率、高穩(wěn)定性和可重復(fù)性提供了重要實(shí)驗(yàn)依據(jù)，推動了鈣鈦礦光伏技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖6 | 鈍化與缺陷態(tài)分析
a. 不同2D/3D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦薄膜的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）結(jié)果。
b. 不同2D/3D異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦薄膜的瞬態(tài)光致發(fā)光（PL）衰減曲線。
c, d. 對照組和雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)器件的空間電荷限制電流（SCLC）測試結(jié)果：(c) 純電子器件，(d) 純空穴器件。
e. 對照組、底部2D/3D鈍化和雙面2D/3D鈍化器件的瞬態(tài)吸收光譜（TAS）分析。
解析
該圖通過多維度實(shí)驗(yàn)揭示了2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)對鈣鈦礦薄膜缺陷鈍化和載流子動力學(xué)的優(yōu)化作用，核心分析如下：
1. 光物理性能提升（圖a-b）
PLQY（圖a）：
作用：量化材料因輻射復(fù)合（發(fā)光）與缺陷非輻射復(fù)合（熱損耗）的競爭關(guān)系，PLQY值越高，說明缺陷態(tài)越少。
結(jié)果：引入2D/3D異質(zhì)結(jié)的鈣鈦礦薄膜PLQY顯著高于對照組，表明2D層有效鈍化界面缺陷，減少非輻射復(fù)合。
瞬態(tài)PL衰減（圖b）：
意義：測量光生載流子的壽命，壽命延長意味著缺陷捕獲載流子的概率降低。
結(jié)論：異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的衰減時間更長，進(jìn)一步驗(yàn)證鈍化效果。
2. 載流子動力學(xué)優(yōu)化（圖e）
TAS分析：通過測量不同時間尺度的瞬態(tài)吸收信號，揭示載流子的復(fù)合路徑。
結(jié)果：雙面2D/3D器件的載流子壽命（τ）長于對照組和僅底部鈍化器件，說明：
雙面鈍化同時抑制界面和體相缺陷；
載流子更傾向于通過電極提取而非復(fù)合損耗。
3. 與器件性能的關(guān)聯(lián)
缺陷減少（圖a-d）和載流子壽命延長（圖e）直接解釋了擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖3中開路電壓（VOC）和填充因子（FF）的提升，以及圖5中25.2%的高效率。
總結(jié)
擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖6通過光物理（PLQY、瞬態(tài)PL）、電學(xué)（SCLC）和超快光譜（TAS）多維度實(shí)驗(yàn)，系統(tǒng)證明了2D/3D異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)通過缺陷鈍化和載流子動力學(xué)優(yōu)化提升鈣鈦礦太陽能電池性能的機(jī)制，為界面工程的設(shè)計(jì)提供了實(shí)驗(yàn)與理論依據(jù)。
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擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖7 | 穩(wěn)定性與離子遷移分析
a, b. 對照組（a）和雙面鈍化鈣鈦礦薄膜（b）在不同老化時間下，甲苯溶液中碘的紫外-可見吸收光譜演變。插圖為經(jīng)過100小時光熱老化后對照組與2D/3D鈣鈦礦薄膜在密封玻璃瓶中的照片對比。
c. 對照組和雙面2D/3D鈣鈦礦薄膜的溫度依賴性電導(dǎo)率曲線。
解析
該圖從化學(xué)穩(wěn)定性和離子遷移抑制角度揭示了雙面2D/3D鈍化對鈣鈦礦薄膜的優(yōu)化作用，核心邏輯如下：
1. 碘溶出實(shí)驗(yàn)（圖a-b）
實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)：將鈣鈦礦薄膜浸泡在甲苯中，通過UV-vis監(jiān)測溶液中碘（I?）的濃度隨時間變化（碘是鈣鈦礦分解的主要產(chǎn)物）。
結(jié)果對比：
對照組（a）：碘吸收峰強(qiáng)度隨老化時間顯著上升，說明未鈍化的3D鈣鈦礦在光熱應(yīng)力下快速分解。
雙面鈍化組（b）：碘溶出量極低且穩(wěn)定，表明2D層有效阻擋了水氧侵蝕，抑制鈣鈦礦分解。
插圖驗(yàn)證：光熱老化后，對照組溶液顏色變深（高碘溶出），而雙面鈍化組保持透明，直觀驗(yàn)證穩(wěn)定性提升。
2. 溫度依賴性電導(dǎo)率（圖c）
測試意義：鈣鈦礦的離子遷移（如I?、Pb²?）與其電導(dǎo)率隨溫度的變化相關(guān)，活化能（Ea）越高，離子遷移越困難。
3. 科學(xué)關(guān)聯(lián)性
與器件穩(wěn)定性的聯(lián)系：
碘溶出減少（圖a-b）說明材料化學(xué)穩(wěn)定性提升，可關(guān)聯(lián)正文中雙面鈍化器件的長期老化測試（如濕熱或光照下的T80壽命延長）。
離子遷移抑制（圖c）解釋了器件在運(yùn)行中遲滯效應(yīng)降低（如擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖5中J-V曲線滯后減少）和開路電壓的穩(wěn)定性。
機(jī)理深化：2D層通過以下途徑發(fā)揮作用：
物理屏障：2D鈣鈦礦致密的結(jié)構(gòu)阻擋外部水氧滲透（圖a-b插圖的視覺證據(jù)）。
化學(xué)錨定：2D層的有機(jī)配體可能通過鈍化未配位Pb²?缺陷（擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖6的PLQY結(jié)果），減少內(nèi)部離子遷移驅(qū)動力。
擴(kuò)展數(shù)據(jù)圖7通過碘溶出動力學(xué)和電導(dǎo)率溫度依賴實(shí)驗(yàn)，從分解抑制和離子遷移抑制兩個維度驗(yàn)證了雙面2D/3D鈍化策略對鈣鈦礦穩(wěn)定性的顯著提升。這一結(jié)果為解決鈣鈦礦太陽能電池的化學(xué)不穩(wěn)定性和離子遷移瓶頸提供了直接實(shí)驗(yàn)證據(jù)，支持了前文高效率器件的長期可靠性。
PSCs因其成本效益和高效性，迅速成為備受認(rèn)可的光伏技術(shù)。本文全面分析了PSCs的發(fā)展，強(qiáng)調(diào)了維度多樣性（從0D到3D結(jié)構(gòu)）的重要性，并探討了混合維度集成在提高穩(wěn)定性和性能方面的潛在優(yōu)勢?，F(xiàn)代技術(shù)已用于精確優(yōu)化鈣鈦礦材料，包括鈍化、界面工程和晶體生長控制，顯著提高了長期穩(wěn)定性和整體效率。未來研究應(yīng)繼續(xù)關(guān)注穩(wěn)定性、效率、可擴(kuò)展性、毒性和長期性能，以實(shí)現(xiàn)PSCs作為清潔高效可再生能源的全面應(yīng)用。https://doi.org/10.1038/s41586-024-07189-3
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
